2018年8月31日，教育部公布了《關(guān)于2018年度高等學(xué)校科學(xué)研究優(yōu)秀成果獎(科學(xué)技術(shù))通用項目/候選人形式審查結(jié)果的公示》。推薦工作截止后，累計收到高校、專家推薦或提名的項目與候選人共計1266項，經(jīng)審查合格的有1069項，《激光誘導(dǎo)擊穿光譜(LIBS)定量化技術(shù)及應(yīng)用》位列技術(shù)發(fā)明獎候選名單。

激光誘導(dǎo)擊穿光譜(LIBS)定量化技術(shù)及應(yīng)用

主要完成單位：清華大學(xué)

　　激光誘導(dǎo)擊穿光譜(LIBS)具有實現(xiàn)在線或原位分析的優(yōu)勢，被稱為化學(xué)分析的“未來超級巨星”，是光譜分析領(lǐng)域的重點研究方向。但長期受測量不確定性較高和測量誤差較大這兩大關(guān)鍵瓶頸的制約，一直未能實現(xiàn)精確定量化，也未實現(xiàn)大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用。本項目通過研究LIBS測量過程中不確定性及測量誤差的產(chǎn)生機理及抑制機制，發(fā)明了一系列提高LIBS定量化性能的方法，在不增加系統(tǒng)復(fù)雜性和成本條件下，實現(xiàn)了精確定量化，并在應(yīng)用中得到了證實，為LIBS大規(guī)模商業(yè)化奠定了技術(shù)基礎(chǔ)。

　　項目的主要發(fā)明點包括：1、揭示了光譜信號不確定性產(chǎn)生的機理，明確提出降低測量不確定性的主要機制是降低收光系統(tǒng)觀測到的待測元素總粒子數(shù)密度波動的影響，并發(fā)明了等離子體調(diào)制技術(shù)和光譜標準化方法，分別通過調(diào)節(jié)等離體子的演化過程以產(chǎn)生穩(wěn)定核心測量區(qū)域和把光譜強度折合到標準狀態(tài)以減少等離子體特性參數(shù)波動對測量的影響，從而提高測量可重復(fù)性。在煤炭或金屬樣品的應(yīng)用中，等離子體調(diào)制技術(shù)可以把原始譜線強度的相對標準差(RSD)降低近20%，而經(jīng)過光譜標準化方法后的RSD則比目前常用的光譜面積歸一化方法降低了近4倍。2、發(fā)明了基于主導(dǎo)因素偏最小二乘(PLS)定標方法：利用基于物理模型的主導(dǎo)因素對測量過程中能夠利用物理規(guī)律描述的部分進行建模，然后利用基于統(tǒng)計學(xué)方法的偏最小二乘方法(PLS)對尚不能用物理規(guī)律描述的過程及不確定過程進行殘差修正，克服了傳統(tǒng)物理模型和統(tǒng)計學(xué)模型各自的缺陷，提高了測量準確度。在金屬樣品的測試中，其預(yù)測均方根誤差比常規(guī)PLS模型相對下降近2.5倍，并擴大了模型的適用范圍。3、提出定量化新思路，發(fā)明了基于自適應(yīng)數(shù)據(jù)庫的光譜辨識技術(shù)：建立包含光譜強度和不確定性的數(shù)據(jù)庫，并判斷待測樣品光譜是否來自于庫中樣品;對確定是庫內(nèi)的樣品直接讀取濃度信息，而對新樣品則預(yù)測濃度并更新數(shù)據(jù)庫，使新樣品變成老樣品，從而解決測量重復(fù)性問題。在煤炭樣品測試中，辨識正確率達100%，所有樣品測量結(jié)果100%可重復(fù)。

　　本成果專利以許可或轉(zhuǎn)讓方式通過美國TSI、國電科學(xué)技術(shù)研究院等國內(nèi)外多個公司獲得成果轉(zhuǎn)化，在LIBS領(lǐng)域首次實現(xiàn)中國專利技術(shù)向發(fā)達國家領(lǐng)頭企業(yè)逆向輸出。成果已在煤質(zhì)分析、金屬分析、水泥生料在線控制方面得到了應(yīng)用，測量重復(fù)性和準確性顯著優(yōu)于國內(nèi)外同類技術(shù)，并為社會創(chuàng)造經(jīng)濟價值1.2億元，推動了LIBS技術(shù)以及相關(guān)應(yīng)用領(lǐng)域的進步。2017年，經(jīng)中國儀器儀表學(xué)會組織，由包括金國藩、張玉奎、尤政、顧大釗等四位院士的鑒定委員會鑒定：“在國際上率先突破了LIBS測量不確定度高和準確性差這兩大瓶頸的制約，形成了一套LIBS精確定量化技術(shù);創(chuàng)新程度高，在LIBS定量化技術(shù)上取得了突破性進展，整體處于國際領(lǐng)先水平”。本項目成果累計發(fā)表SCI論文39篇，WOS核心集他引640次。授權(quán)發(fā)明專利22項(1國際專利)，總專利轉(zhuǎn)讓金額近1500萬元(含200萬美元外匯)。獲2017中國儀器儀表學(xué)會科學(xué)技術(shù)獎一等獎、第九屆國際發(fā)明展覽會金獎。